《分子科学学报》
文章摘要:为了得到适用于高效液相烷基化反应需求的β分子筛材料,通过调变钠/硅摩尔比(简称钠/硅比)条件,水热合成得到不同的β分子筛样品,采用XRD、ICP、FT-IR、TG-DTA、UV-Raman、SEM、N2吸附-脱附、NH3-TPD和29Si、27Al MAS NMR等表征手段对分子筛样品进行分析,考察了不同钠/硅比对产物晶相组成、晶体尺寸、孔结构与酸性质等的影响。结果表明:无钠合成的产品结晶度较低;而过高的钠/硅比则容易诱导杂相的形成;相对低含量的碱金属钠离子作为助剂,可以充分协同发挥微量L-赖氨酸中活性氨基的络合限域效用,大幅增强模板剂季铵根阳离子在β合成中的结构导向作用,有效促进更多的Si、Al原子进入分子筛骨架,提升晶体结构的可控性和稳定性,并具有高产率、高结晶度和良好分散性等优点。钠/硅比0.02合成的纳米β分子筛具有更高孔体积和多级孔贯通性好的优势,在床层温度为160 ℃、反应压力为3.5 MPa、WHSV为6.0 h-1、n(苯)/n(乙烯) 为 3条件下,催化苯与乙烯液相烷基化制乙苯反应,反应时间为12 h时,该H-β催化剂上的乙烯转化率达到82.3%,产物中乙基、乙苯的选择性达到99.9%、73.2%,展现出优异的低温活性和产物选择性。
文章关键词:
论文分类号:TQ241.1;TQ426