《分子科学学报》
近日,西北大学贾传东课题组,基于钾离子响应型阴离子分子笼体系,首次实现了双分子笼间客体分子的级联响应型可逆传递。研究成果以《Crown Ether Functionalized Potassium‐Responsive Anionocages for Cascaded Guest Delivery》为题,发表在Angewandte Chemie International Edition(影响因子:12.959)。该研究论文的第一作者和通讯作者单位均为西北大学。
生物系统中,细胞间的信息通讯依赖于信号分子(如神经递质、激素等)在不同蛋白质受体间的可控传递。这一过程得以实现的基础是蛋白质受体能够对第一信使做出精准响应,动态调控其主客体化学性质,实现对第二信使的释放、传递的级联响应。人工分子笼是一类具有仿蛋白质空腔结构的小分子化合物,对于理解蛋白质工作原理、模仿及干预其生物功能具有重要价值。当前,刺激响应型人工分子笼是该领域的前沿热点,已有报道分子笼能够在离子、pH、光、电等刺激信号调控下实现客体分子的可逆包夹与释放。然而,作为模仿生物信号传导的关键步骤,多分子笼间客体分子的级联响应型传递仍然是尚未实现的挑战。
贾传东课题组将冠醚功能团引入到三螺旋阴离子分子笼中,构筑了钾离子响应型阴离子分子笼体系,通过调控钾离子的结合与离去,首次实现了双分子笼间客体分子的级联响应型可逆传递,该成果为人工分子笼的仿生智能化设计提供了新思路。
该工作中,作者开发了一类冠醚功能化的三螺旋阴离子分子笼,在钾离子(第一信使模拟物)激发下,将原本包夹的四乙基季铵盐客体(第二信使模拟物)传递给另一种对钾离子不敏感、客体包夹力相对较弱的阴离子分子笼。随后加入的穴醚分子将钾离子夺走后,触发了客体分子的逆向传递,从而使这一过程具有级联响应性和可逆性的双重特征。此外,作者还首次报道了阴离子分子笼的自分类现象,所形成的杂化分子笼表现出更强的客体结合能力,对推动级联响应型客体传递起到关键作用。
来源:西北大学
论文链接
https://www.onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202100441
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